先進鋰硫電池
鍾昇恆 副教授團隊
國立成功 大學材料科學及工程學系
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序言 |
自1990年起，第一代和第二代鋰離子電池透過鑲嵌反應，在層狀氧化物正極與石墨負極之間實現了鋰離子的可逆充填和釋放，有效實現了鋰離子電池的長循環可逆充放電反應。此一技術使鋰離子電池相較於其他商用充電電池，可以達到更高的能量密度約100-350 W·h Kg-1，並在電池使用時維持極高的長循環能力達到1,000+周，且在電池靜置時展現極低的自放電效應僅每月-5%1-3]。由於鋰離子電池遠高於同時期充電電池的高能量密度以及使用上的長循環與保質期，在接下來的30多年，鋰離子電池儼然已成快速成長的龐大儲能市場主力，且同期間不斷研究與改質已使相應電極活性物質儲能容量十分接近材料200-300 mA·h g-1的理論值極限，長期優化的技術優勢逐漸面臨難以超越的理論能量密度門檻限制。另一方面，以電池的組成成本而言，正極材料成本在電池中占據最高且不斷攀升，同步推升了鋰離子電池的材料生產和電池製造成本[4,5]。據此，在性能受到限制並伴隨成本上升的雙重市場壓力下，鋰離子電池市場的能量密度增長率從每年7%下降到僅2%。此一研發挑戰表明，進一步提高鋰離子電池性能和降低成本，將是實現可持續發展以應對日益增長的儲能市場需求的關鍵所在[1-6]。
為實現儲能技術發展關鍵，儲能市場與電池產業的次世代電池模組主要以下兩個方向為未來發展藍圖。在電池的反應機制上發展電化學電池，計畫運用電化學電池的轉換型電化學反應，將材料化學能充分轉換為電能，同時實現高度可逆的儲能與放電。通過精心選擇電化學反應的活性物質材料，更可以實現高電容量與電容量利用率，從而使電池具有卓越的能量密度和市場競爭價值。在電池的組成機構上積極推進固態電解質的研發，充分發揮其優異的機械、物理以及電化學穩定性，以實現電池反應的高物化穩定性、高安全性以及長周期電化學穩定性。這兩個主要的次世代電池模組發展方向，通過多方面提升電池的儲能能力與穩定性以實現高能量密度的充電電池，以致力於實現新世代儲能電池的高能量密度達到300-500 W·h Kg-1與700-800 W·h L-1[4-9]，此些電池性能的實現將使得電動車首次具有超越傳統汽柴油車的行駛距離，同時有望進一步降低電池核心的成本。
積體電路工業的發展，從手工銲錫連接分立元件的年代，演繹至電阻、電容與電晶體元件納入矽基積體電路內部。平面化工藝的電晶體可視為積體電子的基礎單元，隨著高速運算與儲存容量的需求，晶片的密度與建構的複雜性也與日俱增。值得一提的是，在22奈米技術節點以前，與時並進的微影技術，當尺寸微縮約0.7倍時，等比降低的能耗與倍數成長的性能，可說是摩爾定律推動的黃金歲月。好景不常，再將元件尺度繼續微縮至小於20奈米後，閘、源汲極的內部電場開始互相干擾，電子波動特性開始主導粒子的行為，勢必得考慮量子效應所產生的影響，小尺寸的非理想效應也油然而生(閾值電壓短通道效應SCE、汲極引起的能障降低DIBL等)。
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鋰離子電池 |
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鋰離子電池的高能量密度與優異循環與自放電穩定性，源自Stanley Whittingham所提出的鋰離子鑲嵌與脫嵌反應，此一鋰離子鑲嵌電池反應可令內電路的鋰離子經由電解液進行快速的移動，對應使其外部的電子可以實現快速充放電；內電路的鋰離子亦可以在電極活性物質的層狀結構或是通道狀結構中穩定存放，對應使其外部的電子可以達到低自放電，再由電極活性物質結構設計實現大電容量的儲存。於此，結合John Goodenough所開發的正極活性物質與吉野彰的含碳負極材料，完整的技術體系抑制了與鋰枝晶生長相關的潛在不穩定問題，也在鋰離子電池早期商用成功避免使用鋰金屬負極以及其衍生的安全疑慮[1-6]。
鋰離子電池儲能與放電功能基於鑲嵌型的電極氧化還原反應：充電過程由外部系統提供能量驅使著從正極到負極的電子流動，使之帶動電池內部產生鋰離子從正極遷移到負極以補償電荷差，並完成鋰離子在碳負極的儲存與行程電池整體的儲能；放電過程由外部器件的工作電位差驅動電子流動，並隨之帶動電池內部鋰離子離開暫存的負極處返回到它們的原正極中活性物質的晶體結構中，反應過程伴隨著能量的釋放(如圖一所示) [1-3]。 |
.png) 圖1. 鋰離子電池示意圖與其儲能與放電時的鑲嵌型電極氧化還原反應。 |
鋰離子電池的基本組成核心包括正極與負極兩電極與其間一個浸潤著電解液的隔離膜。理論上，現有的商用正負電極均由對應的活性物質、導電材料與高分子黏結劑組成並附著於金屬集流體上。正負電極活性物質分別肩負高電容量與穩定性以及充放電效率與可逆性的兩大項關鍵性能，其中正極活性物質為鋰離子的主要供應且需要高的標準氧化還原電位，常見的鋰離子電池正極材料為金屬氧化物，如性能優異的LiCoO2、潛在高電位的LiMnO2、LiFePO4、高能量密度的LiNixMnyCozO2等，均由氧原子與過渡金屬交互作用維持其高正極電極電位[3-5]。負極活性物質需要有高鋰離子容納能力且必須具有低的標準氧化還原電位，據此與正極匹配以實現高工作電壓差並實現高能量密度優勢，常見的負極材料為碳基與矽基材料與其衍生物。導電材料添加用於增加電極整體的電子電導率，降低歐姆極化以實現高電化學利用率與高速充放電。黏合劑添加用於連結導電材料構築導電通路，並將之纏繞於相對不導電的活性物再將其貼附在金屬集流體，確保電極結構一致性與導電網絡完整性。集流體依據正負極特性由不同的金屬薄片製成，作為電極基材的集流體有助於電池電導率與電池電位的穩定性。隔離膜為一個高分子多孔薄膜，放置於兩電極之間避免其物理接觸防止短路，並可些微阻擋鋰枝晶的快速穿刺；多孔隔離膜亦須由電解液充份浸潤以維持電池內電路的鋰離子傳導與離子導電率。常見的鋰離子電池隔離膜多為聚乙烯、聚丙烯與聚偏氟乙烯等組成，其中吸收含有鋰鹽的環狀與鏈狀碳酸酯電解液[1-6]。
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電化學鋰硫電池 |
電化學鋰硫電池在2009年Linda Zazar導入多孔碳做為正極活性物質基材與2014年Arumugam Manthiram導入多孔碳製作電池組成機構後，儲能實用性與穩定性大幅躍昇，遂為延續商用鋰離子電池商場優勢的次世代研發主力。鋰硫電池能在類似鋰離子電池的電池組成機構中，以其高理論電容量達1675 mA·h g-1的低成本硫作為電化學正極，為現有固態電極中電容量的佼佼者，輔以具最低標準氧化還原電位的鋰金屬負極，所組成的電化學鋰硫電池可以達到2600 W·h Kg-1的優異理論能量密度。據此電化學基礎特性，鋰硫電池體系有機會以低成本、低毒性且高豐度的活性物質，達到高比能量密度300-500 W·h Kg-1與700W·h L-1[8,10-14]。
鋰硫電池令人矚目的優異電池特性基於其獨特的轉化型的電極氧化還原反應：放電過程中，硫正極會與電解液中的鋰離子進行化學反應形成硫化鋰，反應過程涉及兩個鋰離子的轉換，而此相當於兩個電子在外部電路進行轉移；再加上硫元素的低原子量，實現10倍的電極放電電量提升。此外，硫電極的轉化電池反應並無現鋰離子電池正極活性物質中氧化物結構的限制，可以進行完全的電化學利用與完整的可逆反應；故儲電過程中，鋰硫電池可由外部系統充能令硫化鋰氧化為硫，伴隨兩個鋰離子與兩個電子分別經由內外部電路回復到負極處(如圖二所示) [10-12]。
鋰硫電池的基本組成核心與商用鋰離子電池一樣，都是符合基本伏打電池放電與電解電池充電的組成機構，電池包括正負兩電極與一個浸潤在電解液中的隔離膜，但是鋰硫電池的轉化電池反應與其硫正極的物化特性與氧化還原反應卻是十分獨特的(如圖三所示) [10-12]。鋰硫電池的硫正極雖然具有固態電極活性物質中最高的理論電容量，其亦具有極高的電阻值達10−30 S cm−1，導致該活性物質的低電化學利用率與循環過程的低可逆電容量(如圖三a所示)。當正極中的固態硫(S8)與電解液中的鋰離子反應會漸漸形成液態多硫化物(Li2Sx，4 ≤ x ≤ 8)，該液態多硫化物容易藉由其於電解液中的高溶解度而自硫正極中溶出，再藉助電解液在電池中不可逆的擴散，在擴散到鋰負極時更會汙染鋰金屬形成硫化鋰的絕緣沉積，一系列與多硫化物生成、溶出、擴散與污染電極，造成不可逆的活性物質流失與電極劣化，遂為鋰硫電池快速電容量流失與短循環壽命的主因(如圖三b所示)。部分留於正極中的液態多硫化物在繼續的放電反應中會形成固態硫化鋰，該絕緣放電終產物亦具有低導電性僅10−14 S cm−1，造成高內阻使得充電反應會面臨嚴重極化現象，限制其可逆充電反應(如圖三c所示)。在後續的充電反應中，固態硫化鋰會氧化為液態多硫化物與固態硫，但是在充電過程中流失的液態多硫化物會在充電反應中依據氧化反應形成高階多硫化物甚至硫，然而流失的液態多硫化物亦會在鋰金屬負極接受鋰離子進行還原反應產生低階多硫化物或是硫化鋰，電化學反應與化學反應的衝突導致低的庫倫效應或是使電池過充失效(如圖三d所示)。再者，轉化電池反應解除活性物質材料結構對電容量與其利用率的限制，亦使得活性物質將面對往復的結構變化，考慮硫密度為2.07 g cm-3；而硫化鋰密度為1.66 g cm-3，正極中的硫在每次充放電過程將有80%的體積變化量並伴隨固液態相變化，此些體積與狀態變化在重複循環過程會逐漸破壞電極結構，造成正極的失效(如圖三所示) [12-15]。
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圖2. 鋰硫電池示意圖與其儲能與放電時的轉化型電極氧化還原反應。 |
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圖3. 鋰硫電池轉化型電極氧化還原反應潛在挑戰：(a)固態硫具高絕緣性、(b)液態多硫化物具高擴散性、(c)固態硫化鋰具高絕緣性，與(d)多硫化物擴散後贈成活性電極劣化。 |
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先進鋰硫電池 |
電化學鋰硫電池經過近10年的研發，各類添加物與組成機構陸續被推出，所使用的功能性材料依據研究發表量依序廣泛涉及高分子、陶瓷與金屬，歷年也隨研究熱潮有數種不同時期的研究材料進出研究範疇，惟各類型材料依舊仰賴大量碳基材與鋰硫電池進行整合。然而，2020年起，在鋰硫電池新創產業開始進出儲能市場時發現，其獨特的轉化電池反應與正極的固液態相變化深受電池製程參數的影響，其影響程度不單止於學術研究與工業應用間單純的大型化與量產成本問題，而是深入到電池電性能與反應電化學的根本，乃至前開所述電化學鋰硫電池的材料限制相關研發成果僅能展現數據優勢，而實際多半仍待挑戰[10-19]。
細觀鋰硫電池的電化學反應，鋰硫電池正極活性物質在滿充電狀態下的固態硫與全放電狀態下的固態硫化鋰均有很高的絕緣性，為彌補絕緣材料高電阻帶來的低電化利用率與反應過程的高極化現象導致的低電化學穩定性與效率，大量的導電多孔碳與各類功能性材料被加入活性物質複合材料的合成，並且在與額外大量的導電碳混和，造成電極中真正參與儲能放電反應的活性物質低於60 wt%硫含量的低標，所衍生的則是低比電容量與高估的電池性能[10-13]。大量非活性物質的添加，如多孔碳材料與功能性材料原意為以多孔材料的高比表面積與大孔容積以及功能性材料的表面吸附性抑制多硫化物的流失，但這一研究路線漸被指出會進一步使得電解液被多孔碳與功能性材料吸收並耗損，使得電池在製作過程中需要添加過量電解液以保持元件充分浸潤，且需要有大量餘裕電解液以補充其在反應過程中被吸附材料與電極持續消耗，這造成高達20 µL mg-1以上的高電解液對硫比。過量的電解液則導致低能量密度與高估的多硫化物穩定性，更也掩蓋固態硫與硫化鋰在還原與氧化反應開始的極化問題與反應動力計算。在正極的製作上，絕大多數的鋰硫電池也會以很低的硫載量約1-2 mg cm-2進行各項電池電化學與性能展示，但是低硫載量正極無法真實反應固態硫與硫化鋰帶來的絕緣與極化現象，也無法真實呈現液態多硫化物的流失問題或是保留成效。相對的，絕大多數的鋰硫電池會再以過量的鋰金屬電極配合高電解液用量，此則掩蓋電池中因為轉化電池反應與正極的固液態相變化而產生不可逆鋰消耗量[8,13-19]。
對此，在表象性能數據與實際應用價值的槓桿上，新一代電化學鋰硫電池的研發路線開始被修正，先進鋰硫電池的研究需要立足於基本電池工藝技術參數的提升，力求展現真實可供參考的電化學分析數據，或是更進一步探討電池性能與實用性。先進鋰硫電池的指標參數首重電池技術參數的達標，首重提升正極中不足量的活性物質與降低電池過多的電解液與負極材料，並且將各項電池工藝技術參數整合於同一電池中[8,13-19]。
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寡電解液鋰硫電池 |
先進鋰硫電池自2021年起被提出，顯著的電池性能改良為改善研究方向以工業參數為基準，再以此呈現真實電池電化學數據。首先，為呈現鋰硫電池關鍵正極部分的數據與性能可靠性，在工藝技術層面要求硫正極的總活性物質含量與載量需要達到60-80 wt%以上硫含量與4 mg cm-2以上硫載量的低標標準，方能展現正極材料或組成機構改質之成效，主要因為高載量電極的厚膜可以直接反映電極內離子傳輸與擴散以及電子轉移阻抗，於此可研究其所導致的活性物質利用率與可逆性，高載量電極亦會呈現真實環境中大量多硫化物在充放電過程中出現與嚴重擴散性所衍生的狀況。此外，由於液態多硫化物的生成有別於鋰離子電池反應，多數研究傾向抑制其生成或生成量，但是液態多硫化物是鋰硫電池充放電反應的必須中間物質，因此需要有一較為擬真的測試條件以分析電池中多硫化物的擴散性與造成的腐蝕行為，此部分研究更需進一步維持電解液的用量在工藝技術層面達到5-10 µL mg-1的電解液對硫比，於此條件下，鋰硫電池多半在製作時即呈現半乾電池的狀態而成為固態電池的一個旁支，即寡電解液鋰硫電池。由於寡電解液鋰硫電池可以呈現大量較為真實的電池反應，很快地已成為鋰硫電池研究中追求數據科學真實性與導正舊有資訊的新興研究領域，也在主流期刊中發揮其影響力，越來越多優良期刊開始要求文獻發表時，需要提出上開多項電池工藝技術與工業參數以作為數據性能評估依據或是未來將採為審查要項[13-20]。
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寡電解液鋰硫電池的開發相對於早期的鋰硫電池研究，需要在研究初期找出高載量硫正極在電解液減量過程中的電化學特性，再由基礎電化學特性逐步平衡硫含量和載量與電解液用量的優化可能性[18-21]。近年研究發現，低比表面積且高導電性材料所構成的正極複合材料與添加物或是電池組成機構，可以有效的在提升硫正極導電性之時，同時減低電解液的使用量與減緩反應過程中的消耗量，係因此設計可使大量活性物質被容納於導電結構中，在低電解液消耗量下可以透過快速的電子傳遞網路維持高載量硫正極在寡電解液鋰硫電池中的循環能力。透過靜電紡絲製成的導電碳纖維基材或是複合無孔導電碳基材，可實現讓5-20 mg cm-2的高硫載量電極在高硫含量約70 wt%的基準上，在4-10 µL mg-1寡電解液電池中展現10 mAh cm-2的電極比電容量與高能量密度達20 mWh cm-2以上，透過抑制電解液的損耗更使電池有200周的長循環性與3個月以上的長保質期(如圖四a所示) [16,17,21]；後續電池製程與池組成機構的研發亦提出合適的相分離膜、熱壓製程、選擇吸附、殼核電極、組合電極等新穎研究持續優化寡電解液鋰硫電池特性[19,22-25]。 |
.png) 圖4. 寡電解液鋰硫電池示意圖：(a)導電碳基材與(b)導電金屬鍍層。 |
另一方面，功能性吸附材料在被研製為具有低比表面積且無過多孔洞的基材時，可以藉由表面化學吸附捕捉多硫化物，在寡電解液電池中抑制活性物質的流失與過量電解液的添加或消耗；當此類材料具有高導電性時，則可讓被捕抓的多硫化物持續與在電解液中穩定傳導的鋰離子以及在基材中快速傳遞的電子進行反應。透過氧化物材料的金屬原子對多硫的吸附性與氧原子對鋰的吸附性，多數氧化物在帶有極性的狀況下，可以與多硫化物穩定的吸附[22,26-28]；而當此類材料開發為少有成功案例的導電金屬時，如鍍金屬的金屬/硫儲能材料，可以穩定多硫化物於複合材料中並維持穩定電子與離子傳輸，達成5-20 mg cm-2與70-75wt%硫含量的高載量硫電極，並在寡電解液電池中展現10-30 mWh cm-2的優異高能量密度與200-500周的長循環性(如圖四b所示) [18,20,29]。
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固態電解質鋰硫電池 |
先進鋰硫電池也可結合反應機制與組成機構的新技術，將電化學鋰硫電池與固態電解質結合製成固態電解質鋰硫電池，此一新鋰硫電池體系以固態電解質為關鍵組件，做為隔離層防止電子短路也作為離子通道穩定鋰離子於兩電極間傳遞與在電極界面的穩定分布。據此，固態電解質需要具備高電子絕緣性、高離子導電率達∼10−4 S cm-1、高鋰離子傳輸值約接近1以及與正負兩極的低界面電阻和高電化學穩定性[30,31]。導入固態電解質於鋰硫電池的發展，可以設計出固態電解質鋰硫電池以有效阻絕多硫化物的擴散，或是在全固態鋰硫電池中抑制多硫化物的生成；而固態電解質在鋰硫電池的使用上，也在新研究中發現多受到電極與電解質界面的挑戰，在負極將面對與鋰金屬的低電化學穩定性與相容性，促使不規則的鋰沉積而導致局部應力增大與鋰金屬劣化；在正極則面臨硫正極的固固界面分隔與高界面阻抗，導致活性物質、固態電解質以及導電劑之間在循環過程中永久分離，此化學機械故障致使電池的快速容量衰減與短循環壽命。對此，不同的固態電解質在原生材料基礎的優劣勢下，漸漸衍生出不同的適性優化，常見的固態電解質可概分為有機類的高分子固態電解質與無機類的氧化物與硫化物固態電解質[9-11,30,31]。
高分子固態電解質為有機固態電解質，常由溶解在高分子基材中的鋰鹽組成，具有可撓性、輕質量、化學穩定性、高安全性等優勢，特別是低成本和易製備的優勢。高分子固態電解質常使用的高分子為聚乙烯氧化物，鋰離子則由氟化鹽類的鋰鹽提供，藉由聚乙烯氧化物–CH2CH2O–基團使鋰鹽溶解於其中，其後由高分子主鏈中的醚基團提供的氧與Li-O鍵的形成和斷裂以及區段運動來傳輸鋰離子。另一類型則為提高高分子固態電解質離子導電率，則會納入聚丙烯腈、聚偏氟乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯等製成膠固態電解質。聚乙烯氧化物、聚丙烯腈與聚甲基丙烯酸甲酯基的有機固態電解質，可形成膠固態電解質塗層或是紡絲電解質薄膜，再與多硫化物正極複合形成低電化學阻抗界面，藉此可提升固態電解質鋰硫電池可負荷的硫載量到4-16 mg cm-2，並使電池達到200周循環與C/20-1C快充放能力(如圖五a所示) [32-34]。
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氧化物固態電解質為無機固態電解質的一個分支，多由鋰超離子導體、鈣鈦礦、石榴石等結構氧化物陶瓷構成穩定的晶體結構與鋰離子傳輸通道。鋰超離子導體型電解質以Li2+2xZn1−xGeO4結構為主，該陶瓷體藉由[Li11Zn(GeO4)4]3-晶體結構網絡容納3個鋰離子可於空位通道中傳輸，衍生材料如Li(4-x)Si(1-x)PxO4與Li(3+x)GexV(1-x)O4均有良好的離子導電率與部分改善的材料物化穩定性。鈣鈦礦結構電解質以Li3xLa(2/3)-x□(1/3)-2xTiO3 為主，具10−3 S cm-1的高鋰離子導電率以及上述的電化學穩定性與高物化穩定性，後續則著重其陶瓷體晶界電阻與鋰金屬界面穩定性。石榴石結構電解質以Li7La3Zr2O12與Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12結構為主，均有高鋰離子導電率可達到10−4-10-3 S cm-1。硫化物固態電解質為無機固態電解質的另一分支，可由結晶硫化物陶瓷的鋰超離子導體Li10GeP2S12結構，以其晶體空位的導鋰離子通道達到10-3-10-2 S cm-1導電率；或由非晶硫化物陶瓷的Li2S–SiS2或Li2S–P2S5組成，亦有達到10-4-10-3 S cm-1離子導電率。無機固態電解質亦可與多硫化物正極複合以消除過高的固固態界面電阻，並使氧化物與硫化物固態電解質穩定固態電解質鋰硫電池中多硫化物正極的長循環與高倍率充放電能力(如圖五b與c所示) [35-37]。 |
.png) 圖5. 固態電解質鋰硫電池示意圖：(a)高分子、(b)氧化物，與(c)硫化物固態電解質。 |
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結論 |
鋰硫電池的開發旨在突破現有商用鋰離子電池的能量密度發展瓶頸與高成本限制，先進鋰硫電池的研究則導正過去以鋰離子電池開發鋰硫電池的舊思維，並將破除過去對於鋰硫電池高估性能的誤解與舊觀念。藉由結合同為次世代電池的固態電解質，先進鋰硫電池的寡電解液電池與固態電解質電池，革新鋰硫電池的反應機制，讓高電量與低成本硫電極與鋰電極結合實現高能量密度鋰硫電池，也結合電池的工藝參數與組成機構，讓先進鋰硫電池更具學術與工業實用性，也使高能量密度電池先手開發其優異循環穩定性與電池安定性。
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